突破单结钙钛矿光伏器件的效率极限，是推动钙钛矿光伏技术商业化的关键，而全钙钛矿叠层太阳能电池是突破该瓶颈的有效途径。高效、稳定的宽带隙钙钛矿子电池是提升叠层光伏性能、打破单结电池热力学效率上限的核心，但甲脒 / 甲胺 / 铯多阳离子混合卤化物宽带隙体系仍存在显著技术难题。该类材料易发生卤化物自发偏析并形成低带隙缺陷陷阱，引发严重的开路电压损失与光不稳定性；其根本原因在于多阳离子组分在快速、非可控的结晶过程中产生纵向组分非均匀性，诱发局域带隙波动与载流子复合损耗，而传统表面钝化仅能改善表面缺陷，无法根除体相的本征问题。
针对上述技术瓶颈，香港城市大学叶轩立团队提出一种超分子二次结晶调控策略，利用冠醚基主‑客体复合物体系从结晶源头解决宽带隙钙钛矿的元素偏析与相分离难题。多组分钙钛矿的纵向相分离主要源于结晶速率不均，该团队通过引入冠醚主体分子，实现了成膜后铯离子在钙钛矿晶格内的梯度均匀渗透。借助可逆的主客体相互作用，薄膜内部阳离子实现均匀再分布与有序离子重构，在 1.78 eV 宽带隙钙钛矿薄膜中实现了原子级组分均匀性，有效消除纵向相分离，并同步缓解晶格应变、钝化体相缺陷。
该策略从根本上突破了长期制约宽带隙钙钛矿发展的结晶机制局限，显著抑制光致卤化物相偏析，大幅提升器件的光电性能与工作稳定性。基于该策略优化的单结宽带隙钙钛矿电池，实现了 1.382 V 的超高开路电压（超过热力学极限的 90%）、20.51% 的光电转换效率以及 83% 以上的填充因子。将优化后的宽带隙前置子电池与窄带隙钙钛矿子电池集成构筑单片式全钙钛矿叠层电池后，器件最高光电转换效率可达 30.35%，权威认证效率为 29.69%。该研究为突破 30% 效率壁垒、推进高性能全钙钛矿叠层光伏的产业化发展提供了高效且可规模化的技术方案。
文献信息
Supramolecular coordination homogenizes multi-cation wide-band-gap perovskites for high-voltage all-perovskite tandem solar cells
Tingfeng Lei (雷霆锋)、Chengda Ge (葛诚达)、Yiting Jiang (姜伊婷)、Yidan An (安怡澹)、Lingyi Ke (柯灵逸)、Quanrun Qiu (邱泉润)、Wei Yang (杨伟)、Zhihong Wang (王志宏)、Zaiwei Wang (王在伟)、Hin‑Lap Yip (叶轩立)
https://www.cell.com/joule/abstract/S2542-4351(26)00321-1
