邱学青团队，木质素水凝胶把"先贴合、后硬化"做成可逆开关(邱学青的任职经历)

（来源：生物基能源与材料）

来源 |Advanced Materials

链接 | https://doi.org/10.1002/adma.75100

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背景

粘附水凝胶被视为可穿戴电子、表皮电极与柔性传感器的理想界面材料，但它的粘附表现其实由两个彼此牵制的变量共同决定：界面粘附描述材料与基底之间的结合强度，内聚强度则是水凝胶网络抵抗自身内部断裂的本征能力。

聚合物链迁移率高，有利于在界面耗散能量、提高界面粘附，代价是模量与断裂抵抗下降；反过来提高交联密度或引入刚性结构，本体变强了，链段迁移受限，共形贴合与能量耗散又跟着变差。

多数已有研究是在这两个端点之间寻找平衡点，而平衡点本身的存在，就已经限制了性能上限。而今的破题方式是分时：让材料在柔软态完成贴合与预粘附，再用外部刺激把本体切换为高模量、高内聚的刚性相，使“能贴”与“能扛载荷”不再挤在同一个时间点上竞争。

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成果

【生物基科技】9 月 20 日，华南理工大学钱勇研究员与广东工业大学邱学青教授团队在《Advanced Materials》在线发表论文，题为“Electrostimulus Phase-Transition Mediated Robust Adhesive Hydrogels. Advanced Materials”，报道了一种基于木质素介导儿茶酚化学与水合盐相变的粘附水凝胶。

团队以木质素磺酸钠衍生的邻苯二酚化学提供初始界面黏附，以过冷乙酸钠三水合物结晶相变同步提高本体内聚强度和界面锁合能力，从而缓解传统黏附水凝胶中“界面越粘、内部越容易破坏；内部越硬、界面又难以充分耗能”的矛盾。仅需1 V直流刺激，水凝胶即可在数秒内触发结晶；相变后猪皮界面韧性最高可达到约12500 J m⁻²，较非晶态提升约8–40倍，剪切强度和拉伸黏附强度分别提升到250–940 kPa和440–1100 kPa。作者进一步将PL-SAT作为柔性电路和4 × 6表皮电极阵列的黏附层，使器件获得形状记忆、稳定贴肤和抗运动干扰能力。

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研究进展

图1. 电刺激相变增强黏附水凝胶的设计与机制。图1a展示PL-SAT在1 V电刺激下由过冷非晶态转变为晶态，并在高于58 ℃加热后恢复；图1b示意晶态下界面黏附与本体内聚协同增强；图1c对比非晶自黏和晶态承重黏附；图1d总结预黏附、电刺激结晶和热熔恢复对应的界面韧性变化。

图2. PLx-SAT的力学与电刺激黏附增强性能。图2a–c分别比较不同木质素磺酸钠含量下猪皮界面韧性、剪切强度和拉伸黏附强度；图2d与不同类型已报道水凝胶比较界面韧性和Young模量；图2e比较PL-SAT在铝、铁、磨砂玻璃、光滑玻璃、猪皮、木材、纸和PMMA上的黏附；图2f展示可逆循环；图2g为3.5 × 5 cm²胶片悬挂68 kg成人；图2h、i与已有电控和其他刺激响应黏附材料比较。

图3. 结晶相变诱导的PL-SAT黏附增强机制。图3a展示PL-SAT在粗糙玻璃间从非晶贴合到晶态界面锁合，并给出两种状态的三维表面形貌；图3b比较不同预黏附时间下磨砂玻璃界面韧性；图3c、d分别为皮肤和铝表面的分子动力学剪切过程；图3e比较三种状态的界面相互作用能；图3f比较皮肤和铝界面氢键数；图3g比较施加剪切力后的质心位移。

图4. PL-SAT的器件黏附与形状记忆性能。图4a示意PL-SAT作为商业弹性体和柔性导电材料之间的黏附层；图4b比较SEBS、PDMS、Ecoflex和韧性树脂表面改性前后、非晶和晶态界面韧性；图4c为大面积柔性电路；图4d展示拉伸、折叠、弯曲和人体曲面的自支撑形状记忆；图4e、f比较有/无PL-SAT黏附层时压力阵列重复抓取信号；图4g为网球抓取的空间压力分布。

图5. PL-SAT表皮电极阵列的构建与性能。图5a为4 × 6表皮电极阵列贴附肱二头肌；图5b为生理电信号记录等效电路；图5c–e为非晶PL-SAT阵列运动后的贴附状态、肌电波形和空间信噪比分布；图5f–h为晶态PL-SAT阵列；图5i–k为无木质素邻苯二酚黏附作用的P(AM-co-AA)-SAT对照阵列。

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