
近日,一项发表于《Science Advances》的研究报道了机械可控裂结(MCBJ)与扫描电化学显微镜(SECM)联用仪器的研制及其在纳米催化表征中的应用。论文题为“Subnanometer control and electrochemical mapping of a Pt monolayer catalyst for boosting ethanol oxidation”,由杨扬教授团队完成。该工作在不改变材料成分的前提下,对金基底上铂单原子层催化剂施加连续拉伸应变,并原位监测其乙醇氧化反应活性随应变的变化,为应变效应的独立研究提供了新的实验手段。
晶格间距是影响固体材料物性的关键参数之一。在催化领域,晶格间距发生原子尺度的微小变化,就可能显著改变材料表界面的吸附行为,进而影响催化反应性能。此前,科研人员通过元素掺杂、核壳结构、缺陷工程等手段在纳米材料应变调控方面取得了大量进展。但上述方法通常需要改变材料的化学成分,由此产生的应变效应往往与组分效应、配体效应等深度耦合,导致应变的作用较难被单独厘清。因此,如何在保持成分不变的前提下对晶格间距进行连续、可测且可重复的原子级调控,成为该领域面临的技术难点。
针对这一问题,研究团队研制了MCBJ与SECM的联用仪器。在该架构下,MCBJ模块负责对样品施加连续拉伸应变,SECM模块则用于原位、同步地监测电化学活性随应变的变化。作为原理性验证,团队在金基底表面构筑了铂单原子层催化剂,利用MCBJ模块对其施加连续拉伸应变,同时通过SECM进行原位电化学成像。为确认应变是否实现原子级精准控制且未改变材料成分,团队还引入原位X射线衍射测量与有限元模拟进行交叉验证。据论文介绍,相关实验与计算结果共同表明,该联用仪器能够在不改变材料成分的条件下,对铂单原子层的晶格间距进行原子级精准调控。
电化学映射结果显示,随着拉伸应变增大,铂单原子层催化剂的活性并非单调上升,而是呈现典型的“火山型”趋势,在约1.0%的拉伸应变处表现出最佳的乙醇氧化电催化活性。这一趋势符合“吸附既不能太强也不能太弱”的一般规律。在机理层面,团队结合密度泛函理论计算与准原位X射线光电子能谱分析指出,拉伸应变抬高了铂的d带中心,从而同时增强了反应物与中间体的吸附并促进了电荷转移过程,最终带来性能提升。
论文作者表示,这项工作为固体材料的原子级设计与制造,以及利用应力策略挖掘固体材料的新物性与新功能提供了一种仪器技术方案,丰富了表界面科学领域的研究手段;其核心价值在于提供了一套能够以原子精度、动态可视化方式研究应变工程对材料性能独立影响的实验方法。需要说明的是,目前该成果属于原理性验证,研究对象为模型体系的金基铂单原子层,实验场景主要限于实验室尺度。该方法能否推广至其他材料体系与实际工况、长期循环加载下的稳定性如何,以及联用仪器的操作门槛与可复制性,仍有待后续研究检验;此外,乙醇氧化反应的性能提升幅度及与现有催化剂的可比性等量化指标,需以论文原文数据为准。













